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861sun.com: 材料学院杨建平、罗维团队在CO2电催化还原领域取得突破

发布时间: 2020-07-16

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近日,861sun.com:我校材料学院杨建平研究员和罗维研究员团队在CO2电催化还原领域取得重要进展,相关成果以《非均相单原子催化剂设计用于CO2电催化还原》 (HeterogeneousSingle‐Atom Catalysts for Electrochemical CO2 Reduction Reaction, http://www.089.nsb556.com/doi/full/10.1002/adma.202001848)为题,发表于国际知名期刊《先进材料》(Advanced Materials, 2020, 2001848),该论文第一作者是材料学院18级博士生李民瀚,材料学院罗维研究员、澳大利亚伍伦贡大学陈俊教授、杨建平研究员为通讯作者。

2017年地球大气层中二氧化碳浓度达到405 ppm(1ppm=百万分之一),是80万年来从未见过的高浓度水平。2018年10月8日,联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)发布《全球升温1.5oC特别报告》。报告认为,要实现全球气温升高1.5°C以内这一目标,全球各国土地、能源、工业、建筑、运输和城市建设等各个层面都应迅速推进“深远而广泛”的变革,以使人为的二氧化碳净排放量至2030年要比2010年水平减少45%,2050年要实现“零净排放”,即二氧化碳的排放量与消除量对等。

降低大气中的CO2浓度已经刻不容缓。将CO2转化为化学品既能能够缓解CO2的排放问题,又能够提供可持续的能源。CO2分子可以通过化学转化、生物转化、光催化还原和电催化还原过程转化为化学品。其中,通过电催化反应将CO2转化为有价值的化学品尤为引人注意。

热力学上,CO2RR的主要还原产物的半反应的还原电势与HER反应接近。然而,CO2分子难以活化,还原过程又涉及多步电子转移过程造成了较低的CO2RR反应动力学。因此,开发高效的电催化剂是提高CO2RR反应活性和选择性的关键。单原子催化剂(SACs)成为催化领域的前沿研究,在多种催化反应过程中表现出优异的性能。目前,已有多种单原子金属催化剂被应用于CO2RR,并且得到了以CO为主的多种还原产物。

在单原子催化剂上,CO2还原为CO通过以下过程:

图3.单原子催化剂的CO2RR性能

研究团队在综述中详细的总结CO2RR单原子催化剂的最新进展,并提出了目前研究的挑战和有待突破方向:第一,单原子催化剂产生除CO以外的其他CO2RR产物。目前,CO仍然是SACs催化剂上CO2RR的主要还原产物,SACs催化CO2RR还原为深度还原产物依然是较大的挑战,可能的原因包括:1)SACs上有利的CO生成;2)吸附的*H物种在单原子位点上受到抑制;3)在孤立的单位点上,C-C偶联被阻止。第二,设计模拟酶的CO2RR催化剂,构建原子级分散的双金属位点,包括杂核双金属位点和同核双金属位点。第三,制备高性能的CO2RR单原子催化剂:1)提高单原子催化剂的金属负载量;2)提高单原子催化剂的本征活性:包括调控与单原子连结的原子,如C、N 、 O 、 S,以及缺陷工程创造缺陷位锚定和捕捉金属单原子;3)单原子催化剂的规模化合成。第四,揭示单原子催化剂上CO2RR的机理,需要先进的表征手段结合理论计算揭示单原子催化剂的结构和组成对CO2RR性能的影响。

该研究工作得到国家自然科学基金、教育部霍英东青年教师基金、上海市科委创新行动计划、上海市东方学者特聘教授奖励计划、纤维材料改性国家重点实验室、先进纤维和低维材料联合国际实验室等支持。

论文链接:888集团唯一正网

撰写:李民瀚


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